国立研究開発法人日本原子力研究開発機構(JAEA)と大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構(KEK)は2019年11月14日,JAEA物質科学研究センター多重自由度相関研究グループの久保田 正人研究副主幹,国立研究開発法人物質・材料研究機構(NIMS)国際ナノアーキテクトニクス研究拠点(MANA)の加藤 誠一主任研究員ら,及びKEK物質構造科学研究所の雨宮 健太教授らの研究グループが,次世代不揮発性メモリの材料として期待されるアモルファスアルミ酸化膜において,半導体メモリのまったく新しい動作メカニズムを説明する電子状態変化を世界で初めて直接観測でとらえた,と発表した.原著論文は,米国物理学協会刊行誌AIP Advancesに掲載された(注).
コンピュータのメモリは,高速でデータのやり取りをする主記憶メモリ,データを蓄積するストレージメモリなどの階層構造を取っている.主記憶メモリにはDRAMが用いられるが,電源供給がないと記憶の保持ができないため,記憶を更新するリフレッシュ動作が必要となるので電力消費が大きい.そこで電源がなくても記憶を保持する不揮発性メモリ化が望まれ,抵抗変化メモリReRAMが次世代メモリの候補の一つとなった.ReRAMにはTaO2などの遷移金属酸化物が用いられ,2TaO2+O2-⇔Ta2O5+2e-といった化学反応による抵抗変化を利用する.しかし化学反応では副生物が生じるので,これによる信頼性低下が問題となる.これに対し,アモルファス(非晶質)アルミ酸化物(AlOx)の酸素空孔への電子の出入りがエネルギー的に安定して行えるという理論的予想がなされた.AlOx薄膜を成長させ,2端子を設けて電圧を印加すると,高抵抗状態(HRS,オフ状態)にあるが,2.5V以上で低抵抗状態(LRS,オン状態)に変わる.電圧を低下させてもLRSは維持されるが,0VでHRSに戻って電圧2.5Vまでこれが維持されるという履歴特性が観測され,メモリ読出し動作でLRSの不揮発性が確認された.AlOxでReRAMを構成すると,TaO2 ReRAMの駆動電流～100μA,応答時間～10nsに対し,～30μA,～6nsの高速・低電力動作が観察された.AlOx ReRAMのオン・オフ比は大きく,稀少元素・有害元素を含まない低環境負荷材料で構成されている.
本研究グループは,メモリ動作原理として,AlOx-ReRAM内に存在する酸素空孔に電子が出入りすることにより,動作するというモデル(酸素空孔モデル)を提唱し,KEK放射光実験施設(フォトンファクトリー)のXAFS(X線微細構造スペクトル)測定により,モデルの検証を試みた.すると,Alの吸収スペクトルはオン状態とオフ状態とで変わらない.これに対し,Oの吸収スペクトルはオン状態で見られる540eVのピークに加え,オフ状態では532eVのピークが加わって観測された.酸素空孔に電子のないクラスタVo+2が電子のあるクラスタVo+1に変わり,Vo+1が増加して局在状態から非局在化してサブバンドを形成し,HRSからLSRSに移行したとするモデルが裏付けられた.アモルファスアルミ酸化物は,酸素空孔に電子が出入りする可逆的な電子ポケットとして活用でき,導電性付与に不純物添加を要しないドーピングレス半導体として多様な用途への活用を期待している.(注)Masato Kubota, Seisuke Nigo, Seiichi Kato, and Kenta Amemiya, "Direct observation of elec-tronic structure change by resistance random access memory effect in amorphous alumina", AIP Ad-vances, Vol. 9, p. 095050 (2019). Doi: 10.1063/1.5086212; Published Online: 26 September 2019
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